Der Begriff „Festelektrolyt-Grenzfläche“ (SEI) wird häufig verwendet, um die neue Phase zu beschreiben, die sich in funktionierenden Batterien zwischen Anode und Elektrolyt bildet. Lithiummetallbatterien (Li) mit hoher Energiedichte werden durch die dendritische Lithiumabscheidung aufgrund einer ungleichmäßigen SEI stark beeinträchtigt. Obwohl sie einzigartige Vorteile hinsichtlich der Verbesserung der Gleichmäßigkeit der Lithiumabscheidung bietet, ist die Wirkung der anionenabgeleiteten SEI in der Praxis nicht ideal. Kürzlich schlug die Forschungsgruppe von Zhang Qiang an der Tsinghua-Universität vor, die Elektrolytstruktur mithilfe von Anionenrezeptoren anzupassen und so eine stabile anionenabgeleitete SEI zu erzeugen. Der Tris(pentafluorphenyl)boran-Anionenrezeptor (TPFPB) mit elektronenarmen Boratomen interagiert mit dem Bis(fluorsulfonimid)-Anion (FSI-), um die Reduktionsstabilität von FSI- zu verringern. Darüber hinaus verändert sich in Gegenwart von TFPPB die Art der Ionencluster (AGG) von FSI- im Elektrolyt, und FSI- interagiert mit mehr Li+. Daher wird die Zersetzung von FSI- zur Bildung von Li2S gefördert und die Stabilität von anionenabgeleitetem SEI verbessert.
SEI besteht aus den reduktiven Zersetzungsprodukten des Elektrolyten. Zusammensetzung und Struktur der SEI werden hauptsächlich durch die Struktur des Elektrolyten gesteuert, d. h. durch die mikroskopische Wechselwirkung zwischen Lösungsmittel, Anion und Li+. Die Struktur des Elektrolyten ändert sich nicht nur mit der Art des Lösungsmittels und des Lithiumsalzes, sondern auch mit der Konzentration des Salzes. In den letzten Jahren haben hochkonzentrierte Elektrolyte (HCE) und lokalisierte hochkonzentrierte Elektrolyte (LHCE) einzigartige Vorteile bei der Stabilisierung von Lithiummetallanoden durch Bildung einer stabilen SEI gezeigt. Das Molverhältnis von Lösungsmittel zu Lithiumsalz ist niedrig (weniger als 2) und Anionen werden in die erste Solvatationshülle von Li+ eingeführt, wodurch Kontaktionenpaare (CIP) und Aggregate (AGG) in HCE oder LHCE gebildet werden. Die Zusammensetzung der SEI wird anschließend durch Anionen in HCE und LHCE reguliert, was als anionenabgeleitete SEI bezeichnet wird. Trotz ihrer attraktiven Leistung bei der Stabilisierung von Lithiummetallanoden genügen aktuelle anionenbasierte SEIs den Herausforderungen der Praxis nicht. Daher ist es notwendig, die Stabilität und Gleichmäßigkeit anionenbasierter SEIs weiter zu verbessern, um die Herausforderungen unter realen Bedingungen zu meistern.
Anionen in Form von CIP und AGG sind die wichtigsten Vorläufer für anionenbasierte SEI. Im Allgemeinen wird die Elektrolytstruktur von Anionen indirekt durch Li+ reguliert, da die positive Ladung von Lösungsmittel- und Verdünnungsmittelmolekülen schwach lokalisiert ist und nicht direkt mit Anionen interagieren kann. Daher werden neue Strategien zur Regulierung der Struktur anionischer Elektrolyte durch direkte Interaktion mit Anionen mit Spannung erwartet.
Veröffentlichungszeit: 22. November 2021